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我校教師團(tuán)隊(duì)在液相等離子體合成領(lǐng)域取得系列研究進(jìn)展

發(fā)布時(shí)間：2024-08-30 供稿單位：物理學(xué)院、科學(xué)技術(shù)處撰稿：王長(zhǎng)華點(diǎn)擊次數(shù)：

近日，我校物理學(xué)院張昕彤教授團(tuán)隊(duì)在液相等離子體合成領(lǐng)域取得系列研究進(jìn)展。等離子體合成是指在氣體或液體中通過(guò)高電壓產(chǎn)生等離子體狀態(tài)，從而實(shí)現(xiàn)分子激發(fā)和化學(xué)反應(yīng)的過(guò)程。隨著全球低碳目標(biāo)地不斷推進(jìn)，等離子體放電驅(qū)動(dòng)的催化技術(shù)引起了研究者們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注。與光催化和弱電驅(qū)動(dòng)催化等其它清潔技術(shù)相比，高壓等離子體放電能夠更有效地激發(fā)惰性小分子，顯著降低反應(yīng)勢(shì)壘，從而數(shù)量級(jí)提升惰性小分子的轉(zhuǎn)化速率。然而，等離子體激發(fā)活化小分子的反應(yīng)路徑復(fù)雜多變，如何誘導(dǎo)活性物種進(jìn)行定向反應(yīng)仍然面臨挑戰(zhàn)。針對(duì)這一問(wèn)題，張昕彤教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了新型的液相等離子體催化技術(shù)：利用半導(dǎo)體催化劑在液相中的良好分散性，擴(kuò)大了等離子體與催化劑的作用區(qū)域；借助半導(dǎo)體催化劑的介電特性，增強(qiáng)了等離子體放電的效果；通過(guò)對(duì)半導(dǎo)體催化劑進(jìn)行表面工程調(diào)制，成功優(yōu)化了活性物種的反應(yīng)路徑。該技術(shù)在過(guò)氧化氫的清潔合成、固氮及單原子催化劑制備等方向取得了重要進(jìn)展，為清潔能源驅(qū)動(dòng)的小分子低碳、高效轉(zhuǎn)化提供了新思路。相關(guān)研究成果相繼發(fā)表在《美國(guó)國(guó)家科學(xué)院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS)、《先進(jìn)功能材料》(Advanced Functional Materials)和《化學(xué)通訊》(Chemical Communications)等國(guó)際知名期刊上。

過(guò)氧化氫（H?O?）是一種清潔化學(xué)品，廣泛應(yīng)用于造紙、消毒、環(huán)保、化工、電子和軍工等領(lǐng)域。目前，95%的過(guò)氧化氫生產(chǎn)仍依賴(lài)于蒽醌工藝，即每生產(chǎn)100萬(wàn)噸H?O?會(huì)排放300萬(wàn)噸CO?；于是尋求替代工藝、降低過(guò)氧化氫生產(chǎn)過(guò)程的碳排放仍是備受矚目的前沿問(wèn)題。為此，該團(tuán)隊(duì)提出了一種以清潔電能驅(qū)動(dòng)的液相等離子體催化合成H?O?的策略。首先對(duì)40種常見(jiàn)的半導(dǎo)體催化劑進(jìn)行實(shí)驗(yàn)篩選，發(fā)現(xiàn)氮化碳材料在液相等離子體中表現(xiàn)出最佳的催化合成H?O?活性；進(jìn)一步對(duì)68個(gè)氮化碳模型的高通量密度泛函進(jìn)行計(jì)算，并使用29個(gè)描述符建立機(jī)器學(xué)習(xí)模型，優(yōu)化得到了氰基表面修飾的氮化碳為最佳催化劑構(gòu)型；最終，液相等離子體催化合成H?O?的累積濃度達(dá)到了20 mmol L?1，比目前報(bào)道的氮化碳光催化水平高出兩個(gè)數(shù)量級(jí)。機(jī)理分析表明，該液相等離子體催化體系能夠誘導(dǎo)氧分子激發(fā)為單線(xiàn)態(tài)氧，從而顯著提升H?O?的產(chǎn)率，這為H?O?的合成提供了一種既高效又可持續(xù)的新視角。該成果以“Sustainable H2O2 Production via Solution Plasma Catalysis” 為題，自由投稿發(fā)表于國(guó)際著名期刊PNAS；論文的第一作者為物理學(xué)院博士研究生梁爽、吳琦；通訊作者為物理學(xué)院張昕彤教授、王長(zhǎng)華副教授。

圖1：液相等離子體催化制備過(guò)氧化氫成果相關(guān)圖

氮肥是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的基礎(chǔ)，但傳統(tǒng)的固氮方法-哈伯法會(huì)產(chǎn)生大量溫室氣體，即每生產(chǎn)1噸氨排放1.9噸二氧化碳，氨生產(chǎn)過(guò)程中總的二氧化碳排放量約占全球碳排放的1.8%。因此，開(kāi)發(fā)清潔高效的固氮技術(shù)具有重要意義。該團(tuán)隊(duì)研發(fā)了一種過(guò)渡金屬氫氧化物輔助的液相等離子體固氮技術(shù)。在等離子體放電過(guò)程中，添加Co(OH)?成功緩解了固氮過(guò)程中的溶液酸化，延長(zhǎng)了放電時(shí)間，為氮的等離子體轉(zhuǎn)化創(chuàng)造了可持續(xù)的環(huán)境，實(shí)現(xiàn)了9.42 mmol L-1的NOx-濃度，超過(guò)了商業(yè)營(yíng)養(yǎng)液對(duì)氮含量的要求。該成果以“Solution Plasma-Cobalt Hydroxide-Enabled Nitrogen Fixation”為題，發(fā)表于國(guó)際期刊Chem. Comm.（2024, 60, 6893）；論文的第一作者為物理學(xué)院碩士研究生歐陽(yáng)文婷、師資博士后杜京倫；通訊作者為物理學(xué)院的張昕彤教授、王長(zhǎng)華副教授。王長(zhǎng)華副教授同時(shí)還入選了該期刊2024年的先鋒學(xué)者（Pioneering Investigator）。

單原子催化劑因其高原子利用率、特殊電子結(jié)構(gòu)和強(qiáng)金屬-載體相互作用，已成為催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而，傳統(tǒng)的單原子制備方法通常采用載體預(yù)先缺陷化、再錨定金屬單原子的策略，這導(dǎo)致金屬還原度低、載體錨定弱，從而限制了催化劑的活性和穩(wěn)定性。為此，該團(tuán)隊(duì)在前期液相等離子體間歇制備單原子Au/CeO2催化劑的基礎(chǔ)上Adv. Funct. Mater.（2022, 32, 2207694），進(jìn)一步發(fā)展了連續(xù)流制備單原子催化劑技術(shù)，在0.03 s的停留時(shí)間即可實(shí)現(xiàn)97%以上的金屬前驅(qū)體捕獲效率，成功制得了CeO2基單原子Au、Rh、Pd、Ru和Pt催化劑以及Au1Rh1/CeO2和Au1Pd1/CeO2雙原子催化劑。該連續(xù)流溶液等離子體方法利用清潔電力，能夠連續(xù)生產(chǎn)單原子催化劑，具備原子經(jīng)濟(jì)性和無(wú)需添加還原劑等優(yōu)點(diǎn)，為單原子催化劑的程序化和綠色合成提供了有效途徑。該成果以“Continuous-Flow Solution Plasma for the Atom-Economic Synthesis of Single/Dual-Atom Catalysts” 為題，發(fā)表于國(guó)際著名期刊Adv. Funct. Mater.（2024, 34, 2407276）；論文的第一作者為物理學(xué)院博士畢業(yè)生邢艷梅；通訊作者為物理學(xué)院張昕彤教授、王長(zhǎng)華副教授。