近日，我?；瘜W(xué)學(xué)院朱廣山、邢宏珠教授團(tuán)隊(duì)在新型光催化材料研究領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)控制缺陷工程策略，在金屬有機(jī)框架化合物UiO-66-NH2內(nèi)負(fù)載Cu單原子催化活性中心，合成新型單原子光催化材料CuSAs@PCN@UiO。該三元復(fù)合催化劑可高效轉(zhuǎn)化CO2為甲醇燃料。相關(guān)成果以“Confinement Synthesis of Atomic Copper-Anchored Polymeric Carbon Nitride in Crystalline UiO-66-NH2 for High-Performance CO2-to-CH3OH Photocatalysis”為題，在國(guó)際化學(xué)類(lèi)頂刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表。
近年來(lái)，隨著人口的快速增長(zhǎng)和工業(yè)化發(fā)展，CO2等氣體的過(guò)量排放導(dǎo)致嚴(yán)重的溫室效應(yīng)。同時(shí)，人類(lèi)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展也面臨著能源危機(jī)等問(wèn)題。光催化技術(shù)可在溫和的反應(yīng)條件下利用太陽(yáng)能合成多種高附加值化學(xué)品和燃料等，有望同時(shí)解決當(dāng)前面臨的能源和環(huán)境問(wèn)題，因此在化學(xué)、材料、能源和環(huán)境等多個(gè)領(lǐng)域被廣泛關(guān)注。金屬有機(jī)框架 (MOFs) 化合物具有化學(xué)組成和晶體結(jié)構(gòu)易于調(diào)控，高孔隙率和缺陷耐受性好等特征，為設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)新型光催化材料提供了理想的研究平臺(tái)。
該研究利用后合成配體取代法制備具有介孔孔道特征的缺陷UiO-66-NH2，進(jìn)一步通過(guò)控制熱解法在缺陷UiO-66-NH2中限域合成單原子Cu錨定的聚合氮化碳 (CuSAs@PCN)，從而制備具有核殼結(jié)構(gòu)特征的CuSAs@PCN@UiO單原子光催化材料。采用球差校正透射電子顯微鏡 (AC-TEM) 和 X-射線(xiàn)吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜 (EXAFS) 等技術(shù)對(duì)光催化劑中Cu單原子活性中心的空間分布和局部結(jié)構(gòu)等信息進(jìn)行了表征分析。所開(kāi)發(fā)的單原子催化劑在CO2到CH3OH的光催化轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化效率，高于其它類(lèi)型光催化劑。理論計(jì)算和光譜實(shí)驗(yàn)等研究表明，催化劑中Cu單原子催化活性中心的引入以及金屬有機(jī)框架材料與聚合氮化碳所形成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)是實(shí)現(xiàn)CH3OH高效生成的關(guān)鍵因素。該研究為設(shè)計(jì)合成用于CO2轉(zhuǎn)化為甲醇燃料的高性能單原子光催化劑提供了全新的實(shí)驗(yàn)探索。
該成果的第一作者為我?；瘜W(xué)學(xué)院研究生劉興兵, 朱常巖和李夢(mèng)穎，通訊作者為我?；瘜W(xué)學(xué)院邢宏珠教授和朱廣山教授。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計(jì)劃、吉林省科技發(fā)展計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。
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https://doi.org/10.1002/anie.202412408
