近日，我校吳興隆教授課題組在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊Advanced Materials (2018, 10.1002/adma.201804766)上發(fā)表了題為“Highly Improved Cycling Stability of Anion De-/Intercalation in the Graphite Cathode for Dual-Ion Batteries”的研究論文，成功設(shè)計(jì)了一個(gè)新的表界面修飾策略，通過(guò)構(gòu)筑固體電解質(zhì)界面膜（solid electrolyte interface, SEI）有效地保護(hù)了石墨正極，緩解了陰離子脫嵌過(guò)程中的不穩(wěn)定化效應(yīng)和電解質(zhì)分解沉積，極大限度地提升了雙離子電池的循環(huán)穩(wěn)定性和庫(kù)倫效率。這項(xiàng)研究成果提出了一條提升雙離子電池（dual-ion battery）電化學(xué)性能的新途徑，將促進(jìn)DIB的發(fā)展和實(shí)用化。該論文的第一作者為吳興隆教授指導(dǎo)的碩士研究生李文灝。
由于地球上金屬資源的含量有限，嚴(yán)重制約了金屬離子作為單電荷載體的二次電池的發(fā)展。盡管超級(jí)電容器可以同時(shí)利用電解質(zhì)中的陰陽(yáng)離子，但在電極/電解質(zhì)界面處發(fā)生的吸脫附/法拉第反應(yīng)儲(chǔ)能的能量密度較低，遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿(mǎn)足高儲(chǔ)能容量的需求。以石墨為正極的DIB（其工作機(jī)理如圖1所示），具有近5V的工作電位，可實(shí)現(xiàn)更高的能量密度。但這類(lèi)電池具有嚴(yán)重的電解質(zhì)分解和石墨正極剝落等嚴(yán)重問(wèn)題，導(dǎo)致其循環(huán)壽命和庫(kù)倫效率較差。本研究工作中，對(duì)石墨電極進(jìn)行SEI改性修飾，有效地提升了DIB循環(huán)性能和提高了其庫(kù)倫效率。如圖2所示，在上截止電壓5.0 V和200 mA g-1的電流密度下，循環(huán)500次后，仍表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和96%以上的容量保持率，與原始石墨正極相比，得到了極大的改善。通過(guò)非原位研究發(fā)現(xiàn)，人造SEI在電化學(xué)過(guò)程中重構(gòu)后，不僅可以抑制石墨正極表面的電解質(zhì)分解，還可減輕陰離子的溶劑化效應(yīng)，有效穩(wěn)定了石墨正極/電解質(zhì)的界面，逐步建立了最佳的陰離子傳輸路徑和石墨負(fù)極的保護(hù)層。
圖1. DIB的工作原理
圖2. (a, b) 5.0 V (a)和4.9 V (b)的上截止電壓和200 mA g-1的電流密度下，Li//SMG和Li//UMG的循環(huán)性能圖；(c, d) 在5.0 V (c)和4.9 V (d)的上截止電壓和200 mA g-1的電流密度下，不同循環(huán)圈數(shù)時(shí)Li//SMG和Li//UMG的充放電曲線(xiàn)圖。
